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兰州大学曹靖教授课题组Angew：芳香族钝化剂中均一化大极化子构筑促进钙钛矿晶界间电荷传输

本文来自微信公众号：X-MOLNews

经过近十余年的快速发展，钙钛矿太阳能电池的光电转化效率超过25%，已经成为了最具竞争力的光伏电池技术。 然而高效稳定大面积钙钛矿太阳能电池器件的制备仍然是一大难题，近日，兰州大学曹靖教授课题组在芳香族钝化剂中构筑均一化大极化子可以加快电荷传输，实现高效稳定钙钛矿太阳能电池组装。

由于低温溶液法制备的多晶钙钛矿薄膜不可避免地形成大量晶界，导致钙钛矿薄膜的缺陷密度较高，晶界缺陷与环境中水和氧的高度反应性导致钙钛矿薄膜的降解，进而降低了钙钛矿太阳能电池的稳定性。 兰州大学曹靖教授课题组近年来研究工作集中在：利用新型卟啉/酞菁配合物修饰稳定钙钛矿薄膜（CCS Chem., 2021, 3, 25; CCS Chem., 2020, 2, 488; J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 11577; J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 11577），近期利用一系列金属卟啉（钴、镍、铜、锌）修饰钙钛矿薄膜，发现金属卟啉在钙钛矿晶界原位自组装形成超分子结构，该卟啉自组装超分子结构可以实现钙钛矿晶界间电荷的有效提取及快速传输，从而实现高效稳定的钙钛矿太阳能电池器件组装（J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 18989, 点击阅读详细）。 然而卟啉自组装超分子结构与电荷传输性能间的构效关系仍然不明确。

近日，兰州大学曹靖教授课题组通过热诱导结构转变的方法成功制备了两种单胺基铜卟啉超分子，两种超分子结构中卟啉分子间通过中心铜离子和氨基功能基团通过超分子作用实现自组装，不同作用方式实现了不同的堆积结构。 通过计算和实验发现两种超分子结构晶格中存在两种截然不同的大极化子：均一化大极化子和不均一化大极化子，从而实现完全不同的电荷传输行为。 电池性能测试发现：基于不均一化大极化子的超分子电池器件表现出降低的性能，而基于均一化大极化子的超分子电池器件表现出明显提高的光电转化效率，最高效率达到24.2%，并表现出优异的水、光及热稳定性。 该工作提出：在芳香族光电材料中构筑均一化大极化子可以加快电荷传输，为具有良好电荷传输性能的光电材料设计提供了一种全新思路。

图1. 卟啉超分子结构有效构筑。 图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.

通过热诱导相变的方法原味构筑了两种不同结构的氨基铜卟啉自组装超分子（CuP-S1和CuP-S2），并对两种不同结构进行分析后发现：CuP-S1结构具有周期性的不均一化的大极化子，该结构会造成新的电荷陷阱，不利于电荷传输；而CuP-S2结构具有周期性的均一化的大极化子，该结构可以极大地促进晶界间的电荷传输过程。

图2. 超分子在钙钛矿中表征分析。 图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.

通过实验验证了氨基铜卟啉自组装超分子修饰在钙钛矿薄膜中，并证明了修饰后有利于钙钛矿薄膜晶界间电荷的有效提取和传输。

图3. 卟啉超分子器件电荷传输实验分析。 图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.

一系列实验验证了不同聚集态的铜卟啉分子对于钙钛矿光伏器件的载流子寿命及传输过程的影响，确定了CuP-S2结构对于电荷传输过程具有明显的增强效果。

图4. 卟啉超分子器件性能和稳定性。 图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.

由于氨基铜卟啉自组装超分子对于钙钛矿晶界缺陷有良好的钝化效果以及本身优异的稳定性，修饰后的钙钛矿光伏器件对于水、光及热稳定性的提升效果极其显著，该工作为推动钙钛矿太阳能电池产业应用提供了研究基础。 该工作提出：在芳香族光电材料中构筑均一化大极化子可以加快电荷传输，实现高效稳定钙钛矿太阳能电池组装，并为具有良好电荷传输性能的光电材料设计提供了一种全新思路。

相关成果在线发表于Angew. Chem. Int. Ed.上，文章的第一作者是兰州大学赵家辉、穆希皎以及上海交通大学王露遥，通讯作者为兰州大学曹靖教授。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Homogeneously Large Polarons in Aromatic Passivators Improves Charge Transport Between Perovskite Grains for >24% Efficiency in Photovoltaics

Jia-Hui Zhao, Xijiao Mu, Luyao Wang, Zihan Fang, Xiaoxin Zou, Jing Cao

Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202116308

曹靖教授简介

曹靖，教授，博士生导师，博士毕业于厦门大学化学化工学院，导师：郑南峰教授，2017年10月加入兰州大学化学化工学院，入选教育部长江学者奖励计划（青年学者）、中国化学会2018-2020年度“青年人才托举工程”推举人才、甘肃省杰出青年基金以及陇原创新创业人才等项目，主持国家自然科学基金面上和青年等项目。 研究方向主要集中在：新能源材料的设计合成以及光伏应用研究（主要是染料敏化太阳能电池和钙钛矿太阳能电池）。

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